Είναι ένας από τους πιο δημοφιλείς νέους τενόρους της Αγγλίας και κάνει την παρθενική του εμφάνιση στην Αθήνα στο Μέγαρο Μουσικής Αθηνών σε μια μουσική διαδρομή με άριες από γνωστές κι αγαπημένες όπερες αλλά και ναπολιτάνικες καντσονέτες που τραγουδούν το πάθος και τον έρωτα.
Το 2006 κυκλοφόρησε ο πρώτος του δίσκος από την Classic FM – ομώνυμη εταιρεία το μεγαλύτερου ραδιοφωνικού σταθμού στην Ευρώπη – με τίτλο Classic FM presents Alfie Boe. Τον επόμενο χρόνο ο Alfie έγινε μέλος της μεγάλης δισκογραφικής εταιρείας ΕΜΙ και κυκλοφόρησε τον δεύτερο δίσκο του με τίτλο Onwards o οποίος έγινε κατευθείαν Ν. 1 στα βρετανικά charts κλασσικής μουσικής. Το τελευταίο του άλμπουμ με τίτλο La Passione είναι ένα αφιέρωμα στη μουσικη που τραγουδάει τον έρωτα και το πάθος και περιλαμβάνει κλασικά ιταλικά τραγούδια όπως O Sole Mio, Funiculi Finicula, Santa Lucia, Caruso κ.α.
To 2008 o Alfie Boe ήταν για δεύτερη συνεχόμενη χρονιά υποψήφιος στα βρετανικά βραβεία κλασσικής μουσικής. Επίσης είναι πρέσβυς του Ιδρύματος για το Παιδί και την Τέχνη που έχει ιδρύσει ο Πρίγκηπας της Ουαλίας.
